Khi là học sinh trường Pháp Việt- Thanh Chương, ông đã tham gia vào Hội Xích Sinh, một tổ chức bán vũ trang của Tự vệ Đỏ (còn gọi là Xích vệ) được thành lập trong tầng lớp thanh niên học sinh yêu nước dưới sự lãnh đạo của Đảng.

Tháng 10 năm 1930 ông Võ Thúc Đồng được đặc cách kết nạp vào Đảng Cộng sản Đông Dương, sinh hoạt tại chi bộ Kim Tinh làng Yên Lạc thuộc liên chi Giáp Tuất, tổng Đại Đồng, là một trong những Ủy viên Thường vụ Đoàn Thanh niên Cộng sản huyện Thanh Chương dẫn đội Tự vệ Đỏ làng Yên Lạc trấn áp Phó tổng Lê văn Dạng ở Lạng Khê.

Khi Tỉnh ủy Nghệ An và Huyện ủy Thanh Chương về đóng tại làng Yên Lạc, ông Võ Thúc Đồng làm liên lạc và tham gia công việc ấn loát cho cơ quan đảng.

Cuối năm 1931, khi phong trào Xô Viết Nghệ Tĩnh bị đàn áp, ông cùng nhiều đồng chí khác bị chính quyền thực dân Pháp bắt giam ở nhà lao Vinh sau đó bị đày đi nhà tù Lao Bảo rồi ra nhà tù Côn Đảo.